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背 景 

在動力電池領(lǐng)域，因整車輕量化和更長的巡航里程的需求，更高的能量密度成為消費(fèi)者關(guān)注的關(guān)鍵指標(biāo)，對于電芯設(shè)計方面提出了更高的要求。在相同的化學(xué)體系下，往往可通過優(yōu)化電芯設(shè)計參數(shù)來提升能量密度，例如提高極片的壓實(shí)密度，優(yōu)化導(dǎo)電劑和電解液配方等。但是壓實(shí)密度的提高會帶來一系列問題，其中包含電解液浸潤困難。如不進(jìn)行一定的設(shè)計優(yōu)化，短期會影響電芯容量和效率發(fā)揮，長期則會影響循環(huán)壽命和安全可靠性[1-3]，因此對極片性能的評估變得尤為重要。

本文通過測試不同壓實(shí)密度的極片曲折度和浸潤速率來探究極片浸潤和曲折度的關(guān)聯(lián)性，為電極設(shè)計以及優(yōu)化提供一些新的方法。

1.測試條件&方法 

1.1 測試設(shè)備

極片曲折度測試：采用元能科技自研的多通道離子電導(dǎo)率測試系統(tǒng)（EIC2400M，IEST）如圖1所示，該設(shè)備包含4個測試通道，可提供高純氬氛圍，實(shí)現(xiàn)多通道對稱電池的電化學(xué)阻抗譜測試。壓力范圍10~50Kg，頻率范圍100KHz~0.01Hz。

圖1.多通道離子電導(dǎo)率測試系統(tǒng)

極片電解液浸潤測試：采用元能科技自研的電解液浸潤性測試系統(tǒng)（ETS1000，IEST）如圖2所示，該設(shè)備搭載高精度稱重系統(tǒng)，可原位表征極片的電解液浸潤速率，探究不同極片的浸潤效果。同時還可進(jìn)行裸電芯浸潤效果測試、保液量測試等。

圖2.電解液浸潤性測試系統(tǒng)

1.2 測試樣品

不同壓密的磷酸鐵鋰正極片，壓密大小為A＜B＜C。

1.3 測試流程

極片曲折度測試：將樣品按照極片-隔膜-極片的順序放入治具中→關(guān)閉設(shè)備倉門，對內(nèi)腔進(jìn)行抽真空-充高純氬氣，除去內(nèi)腔中的水分→對各通道進(jìn)行定量注液→達(dá)到浸潤時間后，自動測試EIS→最后通過軟件的擬合、計算得到極片的曲折度。

極片浸潤測試：將極片放置于設(shè)備腔體內(nèi)的掛鉤上，再把極片底部浸入電解液約5mm，記錄極片重量隨時間的變化，測試時間900s。最后對數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合，得到浸潤K值。

1.4 計算方法

麥克馬林?jǐn)?shù)計算方法：

式中：τ為曲折度；Rion為離子電阻；A為極片面積；ε為極片孔隙率；σ為電解液電導(dǎo)率；d為極片的厚度。由于極片孔隙率的測試方法較為復(fù)雜，通常用曲折度和孔隙率的比值，即麥克馬林?jǐn)?shù)（Nm = τ / ε）來表征極片的曲折度，如式（2）所示。

利用電化學(xué)工作站測試對稱電池的阻抗，得到的EIS如圖3所示。將Nyquist圖中低頻線段延長，直至與X軸相交，該交點(diǎn)與高頻線段和X軸的交點(diǎn)的差值的3倍即為該極片涂層的離子阻抗Rion。將擬合得到的離子阻抗Rion代入公式（2）中計算可得到極片的麥克馬林?jǐn)?shù)，進(jìn)而分析極片的曲折度。

圖3.對稱電池的電化學(xué)阻抗譜圖

浸潤系數(shù)計算方法：

極片在電解液中的浸潤過程，可以理解為毛細(xì)管吸收效應(yīng)。通常用Lucas - Washburn滲透模型來描述極片毛細(xì)效應(yīng)吸液的動力學(xué)，如公式(3)所示：

其中h為吸液高度，t為吸液時間，c為不同空隙毛細(xì)管對應(yīng)的形狀系數(shù)，r為毛細(xì)管半徑，cr為定值，稱為形式半徑，σ為液體的表面張力，η為液體粘度。從公式中可以看出液體浸潤高度h的平方和吸液時間t成正比，定義h和√t的比率K為浸潤速率（公式（4））。極片在浸潤過程中重量隨時間變化的關(guān)系也符合上述公式。

2.結(jié)果分析 

圖4.不同壓密正極片對稱電池的Nyquist圖 A (a) ; B (b) ; C(c)和擬合得到的麥克馬林?jǐn)?shù) (d)

對不同壓密的正極片組裝對稱電池進(jìn)行電化學(xué)阻抗譜測試，結(jié)果如圖4所示。對EIS圖譜進(jìn)行擬合得到各極片的離子電阻，再將離子電阻值代入公式 (2) ，得到極片麥克馬林?jǐn)?shù)，如圖4（d）所示。從數(shù)據(jù)的趨勢可以看出，離子電阻和麥克馬林?jǐn)?shù)隨著極片壓密的增加而增加。

圖5.不同壓密正極片在浸潤過程中重量隨時間變化的曲線A (a) ; B (b) ; C(c) 和擬合得到的K值 (d)圖5為A、B、C三種極片的電解液浸潤曲線，對曲線進(jìn)行線性擬合得到對應(yīng)的K值，如圖5 (d)所示，可以發(fā)現(xiàn)隨著壓實(shí)密度的增大，極片的電解液浸潤性曲線斜率逐漸減小，即壓實(shí)密度越大，浸潤性越差。結(jié)合極片曲折度和浸潤的測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)浸潤效果越差的極片曲折度越大，說明隨著壓實(shí)密度的增加，顆粒和導(dǎo)電劑顆粒之間的接觸更加密實(shí)，吸收電解液的性能變差，電解液難以浸潤，使鋰離子的遷移更加困難，增大了離子傳輸阻抗，從而導(dǎo)致極片的曲折度增加。本實(shí)驗(yàn)說明極片的電解液浸潤效果是影響曲折度的重要因素。

總 結(jié)

本文測試了不同壓密的磷酸鐵鋰正極片的曲折度和電解液浸潤速率，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明電解液浸潤是影響不同壓密極片曲折度的重要因素。一般來說在材料允許的壓實(shí)范圍內(nèi)，極片壓實(shí)密度越大，單位體積內(nèi)容納的活性材料越多，電池的容量就能做的越高。但當(dāng)極片的壓實(shí)過高的時候，孔隙率降低，曲折度越大，鋰離子傳輸路徑越長，會嚴(yán)重降低電池的倍率性能和循環(huán)性能。因此，壓實(shí)密度對電池設(shè)計非常重要。我們可以通過對極片曲折度以及浸潤測試去初步表征該極片的性能，從而確定合適的極片設(shè)計方案。

參考文獻(xiàn)

[1]黃海寧,曹戀.鋰電池極片的電解液浸潤速率研究[J].電源技術(shù), 2022,46：500-503.

[2]SUO L M, HU Y S, LI H, et al. A new class of solvent-in-salt electrolyte for high-energy rechargeable metallic lithium batteries [J]. Nature Communications, 2013, 4: 1481.

[3]KNOCHEA T, SUREKA F, REINHARTA G. A process model for the electrolyte filling of lithium-ion batteries [J]. Procedia CIRP, 2016, 31: 405-410.